Le tritium produit dans les réacteurs nucléaires
Jean-Claude Zerbib - Mai 2017
La grande majorité du tritium (3H) présent dans un réacteur se trouve dans le combustible. Ce radionucléide est formé par la fission ternaire de l’isotope 235 de l’uranium :
235U + n → R1 + R2 + 3H, une fission qui se produit avec un taux égal à environ 10-4.
Le tritium produit dans les pastilles d’UO2 va migrer, sous forme gazeuse, vers la gaine en zircaloy dans laquelle il diffusera. L’oxydation progressive des surfaces internes et externes de la gaine fait que le tritium, qui aura réussi à pénétrer dans la gaine, va se trouver emprisonné dans l’épaisseur de zircaloy. La répartition du tritium produit se répartit entre l’UO2 et la gaine, à part grossièrement égale. Mais plus le taux de combustion augmentera, plus le 3H aura du mal à diffuser dans la gaine car la couche d’oxyde interne de la gaine l’en empêche. De ce fait, la teneur en 3H dans le combustible va augmenter.
Cependant, ces grandes quantités de tritium restent dans le combustible et seules des microfissurations de gaines relâchent du tritium. Aussi, les combustibles ne participent qu’à hauteur d’environ 0,01% à la contamination de l’eau du primaire.
Le 3H présent dans l’UO2 est immédiatement libéré lors des opérations de cisaillage-dissolution, tandis que le tritium gazeux, qui a diffusé dans la gaine, précipite sous forme d’hydrure. Il est ainsi bien fixé dans la masse de la gaine. C’est la raison pour laquelle le conditionnement des tronçons de gaine par compactage a été choisi. La fusion aurait donné des colis de déchets plus compacts, mais le tritium aurait été libéré.
A 30 000 MWj/t, l’activité du tritium, produit dans les combustibles usés retraités à La Hague, est de l’ordre de 10,5 TBq/tonne d’U, après environ 8 années de refroidissement. Cette quantité augmente avec le taux de combustion.
A La Hague, la fraction du tritium produit, qui est rejetée en mer varie de 76% à 85%. Les rejets atmosphériques sont significativement plus faibles. Ils varient de 0,43% à 0,51% du total. La fraction piégée dans les coques varie donc entre 23,5% et 14,5% environ du tritium produit.
La répartition des rejets entre liquide et gazeux n’est pas inéluctable. Elle résulte d’un choix, car l’impact dosimétrique d’un rejet gazeux, dû à l’ensemble des produits consommables contaminés par le tritium, serait bien plus important que ceux dus aux rejets liquides. Pour cette raison, l’activité des rejets gazeux de tritium sont, tant pour les réacteurs que pour les usines de retraitement de combustibles irradiés, environ 100 fois inférieure à celle des rejets liquides.
Les productions secondaires du tritium dans le réacteur
Il existe deux modes de formation du tritium par activation neutronique de bore et de lithium qui constituent la contamination en tritium du circuit primaire. Le bore est utilisé comme modérateur neutronique et le lithium permet de réguler le pH dans l’eau du primaire. Ces deux éléments sont des cibles neutroniques qui produisent du tritium.
- Le bore : Il possède deux isotopes, le 10B (20,0 %) et le 11B (80,0%). Le flux neutronique va produire du tritium à partir du bore ajouté dans l’eau du primaire et dans le bore des barres de contrôle (10B (n, 2α) →3H). Comme ces barres sont en inox, le tritium formé va rapidement diffuser au travers et passer dans l’eau du circuit primaire. Ce mode de production à partir du bore est réputé responsable de 86% de la contamination.
- Le lithium : Il possède également deux isotopes, le 6Li (7,5%) et le 7Li (92,5%). Par réaction (n, α) sur le 6Li et par (n, αn) sur le 7Li, du tritium va être produit. Cet apport est responsable de 14% de la contamination en tritium de l’eau du circuit primaire.
Une évolution de la gestion du combustible, en lien avec l’augmentation des taux de combustion (jusqu’à 45 GWj/t), a nécessité l’accroissement de l’enrichissement en 235U (de 3,1% à 4,0%). Cette teneur élevée nécessite d’augmenter la teneur en bore afin de compenser la réactivité, ce qui entraîne une augmentation de la production de tritium. C’est ainsi que l’on observe que les rejets de 3H liquide des 1300 MWe sont 2,5 fois supérieurs à ceux des 900 MWe et les rejets de 3H gazeux sont 6 à 7 fois supérieurs à ceux des 900 MWe.
La gestion des déchets liquides et solides tritiés
L’expérience des entreposages de déchets solides (Centre Manche) ou liquides (réacteurs) montre que les confinements réalisés à ce jour présentent tous des fuites non-maîtrisables. Depuis la fermeture en 1994 du Centre Manche, la fuite diffuse toujours observable en 2017 est celle du tritium (consécutive à un conditionnement très médiocre de déchets solides tritiés).
Pour mieux gérer les liquides tritiés, il faudrait extraire le tritium de la masse d’eau, mais l’on ne dispose pas de dispositif de taille industrielle capable d’extraire les faibles concentrations de ce radionucléide de grands volumes d’eau présents dans les réacteurs (des dizaines de milliers de m3) ou dans les usines de retraitement du combustible irradié.